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報告書

拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-060, 91 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-060.pdf:3.95MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。令和元年度から令和3年度の本研究を通して、研究代表者の下で各研究項目間ならびに廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)等との連携を密にして、1F現場に実機適用すべく、現場との意見/情報交換を行いながら、研究を進めた。研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催し、ペデスタル上部に位置する圧力容器底部の状況把握を可能とする技術の実現を目指して、長尺の多関節ロボットアームにより、手先の位置姿勢の制御をしながら、カメラのSfM技術および超音波計測技術と組み合わせてアーム先端部の自己位置を把握しつつ、炉内構造物の状況把握を行う。また、レーザーを用いたLIBS技術により核物質の分布状況把握を行う遠隔探査手法のアームへの実装技術を開発した。さらには、楢葉遠隔技術開発センター等を活用し実証試験を行い、その実現性を確かめた。以上、3カ年計画の3年目である本年度の業務項目を実施し、3カ年計画の所期の目標を達成し、本報告書にとりまとめた。

報告書

マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; アイラボ*

JAEA-Review 2022-042, 67 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-042.pdf:7.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、MW(マイクロ波)重畳によりLIBS(レーザーブレークダウン分光)の発光強度を上げ、ウラン同位体計測に適用することを目的としている。令和3年度では、半導体MW発振装置を小型化し単体評価でノイズ漏洩を含めて仕様上問題ないことを確認した上で、LIBS実験に適用してウラン同位体計測の可能性を検討した。また、MWアンテナの最適化設計を実施した。それらを適用し、実性能を確認すると共に各種条件下でのSN比向上、測定精度改善を行った。光ファイバーLIBS光学系を中心に全体システムの最適化を実施し、Zr、ステンレス、白金、等各種試料において増倍率100$$sim$$500が得られた。さらにJAEAで開発したMCL(マイクロチップレーザー)にMW重畳してLIBS測定を実施した結果、高い発光強度増倍率とSN比が得られること、MWの重畳でスペクトル波長幅は大きく影響を受けないことが明らかとなり、MCLへのMW重畳の有効性が確認された。

報告書

拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2021-045, 65 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-045.pdf:3.41MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、長尺の多関節ロボットアームにより、手先の位置姿勢の制御をしながら、アーム先端部の自己位置を把握しつつ炉内構造物の状況把握を行うとともに、核物質の分布状況把握を行う遠隔探査手法のアームへの実装技術を開発することを目的として、令和2年度は、模擬環境でのロボットアームの基本的動作確認、テレスコピック型多関節アーム試作、アームの構造改良としてのケーブル収納機構試作、駆動ワイヤ仕様の調査・整理、LIBSプローブの改良、マイクロチップレーザーLIBSプローブ試作、簡易型模擬アームでのプローブ可動状況把握、レーザー光焦点深度依存性・レーザー照射角度依存性調査、単一成分系模擬試験体の試作、簡易分光光学系システム改良、超音波センサの耐放射線性評価、アレイ型空中超音波センサ試作・音圧分布-指向性把握、センサ仕様整理、小型超音波送受信系改良、超音波液体適用性評価、SfM技術・超音波計測技術による形状再構成の相互補完技術の基礎開発などを行い、本報告書にとりまとめた。

報告書

マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; アイラボ*

JAEA-Review 2021-027, 62 Pages, 2021/11

JAEA-Review-2021-027.pdf:3.06MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。LIBS(レーザー誘起ブレークダウン分光法)は、核燃料デブリの遠隔組成計測への応用が想定されているものの、放射線の影響による光ファイバーでの損失、レーザ伝送出力の低下及びデブリ性状等により、想定外の信号強度の低下が懸念される。また、一般的にはLIBSは、同位体計測には適さないとされていることから改善すべき課題がある。本研究では、LIBSの測定点に、アンテナを用いてマイクロ波を重畳し、信号強度の大幅な増倍とSN比を改善することで、軽量コンパクトなシステムの実現を目指した。さらに、LIBSの発光強度の向上により、今まで実現が困難だったウラン同位体のその場計測の実現性についても検討を行った。

報告書

拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2020-040, 55 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-040.pdf:3.95MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、長尺の多関節ロボットアームにより、手先の位置姿勢の制御をしながら、アーム先端部の自己位置を把握しつつ炉内構造物の状況把握を行うとともに、核物質の分布状況把握を行う遠隔探査手法のアームへの実装技術を開発することを目的として、令和元年度は、ロボットアームの設計改良、LIBSプローブの試作・LIBS信号の確認・改良検討、LIBS改良検討のための模擬試験体の試作、超音波センサの開発、小型超音波送受信系の設計・試作、SfM技術・超音波計測技術による形状再構成の課題点の抽出などを行い、本報告書にとりまとめた。

報告書

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるプルトニウムスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB

低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に$$gamma$$線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が$$lambda$$/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350$$sim$$470nm及び470$$sim$$670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。

論文

Development of laser ablation absorption spectroscopy for nuclear fuel materials; Plume expansion behavior for refractory metals observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*; 若井田 育夫

Applied Physics A, 126(3), p.213_1 - 213_10, 2020/03

AA2019-0700.pdf:2.82MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.95(Materials Science, Multidisciplinary)

低圧希ガス雰囲気中のアブレーションプルームの動的挙動を、3つの高融点金属であるチタン,ジルコニウム,ハフニウムを用いて、レーザー誘起蛍光撮像法によって調べた。これらの元素のプルーム膨張挙動を比較することで、プルーム構造の形成過程における質量数の影響を明らかにした。以前、ガドリニウムで報告した半球形の薄層と空洞構造が、これらの元素でも観察された。質量数が増えるとプルームサイズが増加し、半球層は薄くなることが分かった。Tiの基底状態原子は、プルーム中心部にも比較的多く存在することが観察された。このTi原子の持続時間は300マイクロ秒程度であり、調べたどの原子・イオンよりも長かった。さらに、多元素試料から生成されるアブレーションプルームでは、質量に依存する元素分別が観察された。これらの結果は、観測されたプルーム構造が、イオンと電子の再結合過程、および、ガス原子との多重衝突によるアブレーション粒子の反跳によって生じることを示唆している。

論文

福島廃炉、環境改善に向けた計測技術開発の取り組み

若井田 育夫; 長谷川 秀一*; 田所 孝広*

日本機械学会誌, 122(1211), p.18 - 20, 2019/10

廃炉国際ワークショップ(FDR 2019) Track4での議論について概説した。放射線計測分野では、耐放射線性を意識した検出素子・検出機器開発、プラントモニタリングへの適用、そして廃炉作業現場で、まず最初に不可欠となる放射線源(汚染源)の可視化(イメージング)技術に関する議論が展開された。検出素子や周辺機器の耐放射線性が確実に進展していること、可視化技術が実用レベルにある状況が報告される一方、その基本が単一フォトン検出手法の領域にあり、高放射線場における高カウントレート核種同定の困難さが改めて認識された。今後の重要課題といえる。レーザー利用計測分野については、特定元素・同位体の選択的共鳴励起・イオン化による質量分析手法の高度化技術と、遠隔その場分析を可能とするLaser Induced Breakdown Spectroscopy(LIBS)等の発光分光技術に関する議論等が展開された。新奇で革新的な手法への挑戦よりも、これまで構築してきた手法を基本とし、その確実性に着眼する方向性が見られ、レーザー分析で重要となる光源の改善検討も含め、実現に向けた取り組みが問われていることが理解できる。

論文

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

論文

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

口頭

Emission characteristics of microwave-assisted laser plasma induced in air, Ar, and He gases

Khumaeni, A.; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

The use of Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) to heavier atoms requires a higher resolution power of the LIBS spectrometer to identify each emission line separately. Such a spectrometer is less sensitive and thus requires a more intense source of emission. We developed a novel method of microwave-assisted LIBS to produce a high intense plasma. Gadolinium oxide was used as a simulated sample of nuclear fuel material. The microwave generated by a magnetron was coupled to the plasma by the simple loop antenna in the vacuum chamber to enhance the emission. The plasma was induced in various ambient gases including air, Ar, and He gases, and the emission characteristics with microwave are investigated. The enhancement factor for the case with microwave in Ar and He gas are approximately 70 times higher than the case without microwave, while in air environment, the enhancement factor is approximately 40 times. In these cases, it might be assumed that in air case, thermal excitation process by electron collisions might be predominant, and on the other hand, in Ar and He gases, energy transfer from metastable states of these gases might be assumed a major process. To clarify these phenomena, study on excitation process is necessary.

口頭

レーザー誘起発光分光法とアブレーション共鳴吸収分光法によるMOX燃料の迅速その場分析法の実証研究

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 加藤 政明; 音部 治幹; 大場 弘則; Khumaeni, A.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、文部科学省原子力システム研究開発事業により、化学分析や中性子計測によらないMA含有次世代MOX燃料の迅速分析を目指した研究開発を実施し、未照射MOX燃料によりその性能を実証した。レーザー分光専用のグローブボックスを構築し、Pu含有量を変えたMOX試料による分光分析試験を可能とした。レーザー誘起発光分光(LIBS)による組成分析では、U中のPu含有量30%における相対誤差が2.9%、検出下限値を2,500ppmとする定量分析を5分間の計測時間で実現した。アブレーション共鳴吸収分光法によるU中のPu同位体分析では、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Puの同位体比測定が相対誤差1%未満相当、検出下限値を30ppmから100ppmとする定量分析を3分間又は5分間で実現できることを実証した。また、溶存元素については、模擬溶存試料の液体薄膜を対象としたLIBSにより、ICP-AESと同等の分析特性を確認した。

口頭

Development of laser analysis for nuclear fuel management

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; Khumaeni, A.; 大場 弘則; 伊藤 主税

no journal, , 

次世代核燃料サイクルでは、核燃料資源の有効利用を図ると共に長寿命廃棄物の削減やの観点から、TRUを含有した燃料を加速器駆動未臨界炉(ADS)で核変換するADS核変換サイクル、高速炉(FBR)で核変換するFBRサイクルの導入が考えられている。このような燃料の遠隔分析法として、非接触・非分離・直接分析法としてレーザー利用遠隔分析法の開発を実施してきた。その結果MOX燃料を用いたレーザーブレークダウン分光(LIBS)による元素組成分析では、U中のPu濃度分析偏差が5%以下、検出下限が数千ppmの計測を5分で定量分析できることを確認した。また、アブレーション共鳴吸収分光による同位体分析では、U中のPuについて、$$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Puの識別観測に成功し、測定偏差1%以下、検出下限数十ppmの定量分析を5分以内で実施できることも示された。この他、高感度、高分解能分光を実現するため、簡単なアンテナ結合によるマイクロ波支援LIBSにより、数十倍の発光信号増大効果も確認した。溶液分析では、液体薄膜をLIBSターゲットとすることでICP発光分光法と同等な性能を示し、ppbレベルの高感度が実現可能なことが示された。過酷環境下でのLIBS分析については、耐放射線性光ファイバーを活用したファイバーLIBSの性能を評価し、過酷環境で適用できる可能性が確認された。

口頭

レーザー分光分析技術の原子力分野への応用; レーザーブレークダウン発光分光におけるスペクトル幅

赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

no journal, , 

これまで、元素分析にはレーザーブレークダウン発光分光(LIBS)を、同位体分析にはアブレーション共鳴吸収法を適用し、二つの方法を組み合わせることで核燃料物質等の元素・同位体組成の定量分析ができることを示してきた。しかし、異なる方法を組み合わせる点では煩雑性があった。元素組成、不純物分析と同時計測で、LIBSによる同位体分析が可能となれば、より簡便・迅速な分析が実現できる可能性がある。そこで、スペクトルが比較的単純なマグネシウムを用いた時間分解分光により、LIBSにおけるスペクトル幅の出現特性を観測し、ウラン等の同位体検出の可能性について検討した。その結果、スペクトル広がりの主要因がシュタルク広がりであることが明らかになり、観測遅延時間を遅らせることでドップラー広がり程度まで狭められる可能性があることが示された。ウランに適用すると、ドップラー幅が1/3となることから、2pm以下の幅となることが予想される。以上のことから、観測遅延時間を更に遅らせ、かつ、分光器の分解能を現在の4倍である1/200,000程度とすることで、2pm程度までの同位体シフトを持つウラン やプルトニウムの同位体が観測できる可能性があることが示された。

口頭

レーザー分光分析技術の原子力分野への応用; ガス中のアブレーションプルームの動的挙動の研究

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 若井田 育夫

no journal, , 

高放射性MOX燃料や炉心溶融事故により生成された溶融燃料デブリ等の遠隔・核種分析を実現するため、レーザーアブレーションを利用した吸収分析法の開発を行っている。レーザーアブレーションでは強いパルス光を試料に照射して物質を原子化させるが、発生したプルーム(原子雲)内では雰囲気ガスとの複雑な相互作用の結果、粒子の空間分布が生じ、それが分析性能にも大きく影響する。しかしながら、プルームの大部分を占める発光しない原子の粒子分布はこれまでほとんど知られていなかった。本研究では、プルーム中の発光しない基底状態の原子にレーザー光を共鳴吸収させ、生じた励起原子からの蛍光を高速カメラで観測することにより、詳細な粒子分布とその経時変化をはじめて明らかにした。観測された粒子分布の解析から、多価イオンとして表面からアブレーションされた粒子が、ガスや電子との衝突を繰り返すことで急速に減速されながら、3体再結合反応によって卵の殻のような中性原子の高密度層を形成することが明らかになった。高密度層が出現する時刻や表面からの高さを調べることで、高い分析性能の得られる実験条件を考察した。

口頭

レーザーブレークダウン発光分光によるウラン同位体の測定とスペクトル幅

赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

no journal, , 

核燃料物質の遠隔分析技術開発においては、レーザーブレークダウン発光分光(LIBS)におけるスペクトルの観測幅の制限から、元素・不純物分析にはLIBSを、同位体分析にはアブレーション共鳴吸収を適用し、二つの方法を組み合わせることで核燃料物質等の元素・同位体組成の定量分析が可能であることを報告してきた。この方法は確実に分析できる一方、異なる方法を組み合わせる点では煩雑性がある。そこで、スペクトル観測幅に着目したLIBS試験を行い、同位体観測の可能性について評価した。ジュラルミン中のMgのスペクトル幅と波長シフトの時間依存性について測定した結果、レーザー照射後、観測時間が遅れるにつれて、スペクトル幅が狭くなると共にシフトしていた中心波長が一定値に漸近していくことがわかった。この現象は、レーザー照射初期においては、プラズマ中の比較的高密度の電子によるシュタルク効果の影響を受けていたためと考えられる。観測時間を遅らせて電子密度が下がれば、シュタルク広がりがドップラー広がり程度までに抑制され、原理的により幅の狭いスペクトルが得られる可能性がある。これをUに適用した場合、スペクトル幅として2pm程度となることが予想される。以上から、観測時間を遅らせ、分光器の分解能を現在の4倍程度に高めることにより、UやPuの同位体をLIBSにより直接かつ簡便・迅速に観測できる可能性があることがわかった。

口頭

Challenging in laser based spectroscopy for nuclear engineering

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 伊藤 主税; 佐伯 盛久; 加藤 政明

no journal, , 

原子力分野、特に過酷事故を起こした福島の廃炉における核燃料物質の元素組成分析、同位体分析では、核燃料物質の持つ複雑で極めて多い発光線の評価は基より、強い放射線の環境下で、遠隔操作で、迅速で簡便な手法が求められる。このため、どのようにして高感度に、かつ高分解能に分析するかが重要な開発ポイントとなる。しかも、測定対象の化学系は金属、酸化物、液体と多様にわたる。この実現にはチャレンジングな手法の導入が不可欠となる。発光強度の増倍にはダブルパルス法に加えマイクロ波支援LIBS法を、同位体分析については高分解能分光器の導入による直接分析やアブレーション共鳴吸収分光法の導入を、液体については薄膜液体をターゲットとしたLIBSを、そして、過酷事故を起こした炉内の直接分析には耐放射線性光ファイバを用いたLIBS法の適用を開発するなど、様々な手法の開発が求められる。日本原子力研究開発機構では、2015年、新たに、「廃炉国際共同研究センター」を立ち上げ、レーザー計測についても積極的に研究開発を進めている。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン発光分光によるウラン・プルトニウムのスペクトルの測定

赤岡 克昭; 大場 弘則; 音部 治幹; 大場 正規; 宮部 昌文; 若井田 育夫

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法を、福島第一原子力発電所廃炉措置における燃料デブリの組成分析に適用するために不可欠となる、ウラン及びプルトニウムのスペクトルを測定し同定した。さらに、ファイバーLIBSで活用可能なスペクトルを選定するとともに、光ファイバーの放射線照射による影響がウランやプルトニウムのスペクトル形状に及ぼす変化をシミュレーションにより明らかにした。

口頭

Application of laser-induced breakdown spectroscopy to zirconium in aqueous solution

Ruas, A.; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

The laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) is used for the real-time, in situ and remote elemental analysis without any pretreatment. These advantages are available in elemental analysis involving a high-radiation field, such as the post-accident environment inside the TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (F1-NPP), which was seriously damaged by the tsunami on 11 March 2011. A remote analysis technique using optical fiber is adequate for inspecting such a narrow space as the inside of the F1-NPP. Despite the wide application of LIBS to elemental analysis of gas and solid samples, it is difficult to use this method with liquid samples because splashes and ripples that form on the liquid prevent efficient detection of plasma emission in the ablation. However, LIBS using liquid jets would be the most cost-effective technique that is suitable for remote on-line analysis. Zirconium (issued from zircaloy or fuel cladding) is among the major elements of the debris material. In this context, the present study focuses on this element determination in aqueous solutions.

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,5; 最小二乗法を用いたスペクトル解析技術

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 若井田 育夫

no journal, , 

レーザーブレークダウン発光分光を用いた定量分析においては、得られるスペクトルの同定や解析に多くの労力を要する。更に、過酷事故炉で発生した燃料デブリ等の分析においては核燃料物質や核分裂生成物の他に、鉄やジルコニウム等の構造材等が含まれることから、より複雑な解析が求められる。そこで、特定のスペクトル同定や個別解析を要しない評価手法としてスペクトルを固有スペクトルの線形和で最小二乗近似する手法を導入し、その線形係数から組成成分の定量化を試みた。その結果、個別のスペクトル解析を要することなく、得られた線形係数から直線性の高い検量線が得られること、未知濃度のスペクトル推定も可能であることを明らかにした。

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